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精密測量院發現分子篩限域傳質擴散中的“熱阻效應”

發布時間:2021/5/21 16:37:50編輯:Ma Liang
已有1996人關注

        近日,中國科學院精密測量科學與技術創新研究院鄭安民研究團隊在沸石分子篩擴散領域取得新進展。該團隊結合多尺度理論模擬和實驗研究發現分子篩限域孔道中存在反常的“熱阻效應”。相關研究成果發表在PNAS上。
 
  溫度越高熱運動越劇烈,擴散越快,通常滿足Arrhenius公式Ds = D0 * exp (-Ea/RT ):擴散系數和溫度成正相關。然而,科研人員通過系統研究發現,在沸石分子篩限域孔道內出現了違反該常識的現象:隨著溫度升高,長鏈分子(如正十二烷烴)在ZSM-5等分子篩限域孔道中擴散系數逐漸減慢(圖a)。分子動力學理論模擬發現,溫度升高促使長鏈分子彎曲,形變加劇,從而增加了分子篩孔壁與吸附分子之間的相互作用,擴散阻力隨之增加(圖b),因而呈現出擴散系數與溫度之間的負相關,即 “熱阻效應”。
 
  “熱阻”是指物體對熱量傳導的阻礙效果。該研究將“熱阻”概念引入到傳質過程中,發現“熱阻效應”引起分子篩反常的擴散需要滿足以下兩個條件。吸附分子需要有一定的長度和柔性,其分子鏈長和彎曲程度隨溫度呈現明顯變化。該類反常擴散現象需要特定的限域環境。只有當孔徑與高溫下長鏈分子形變后的維度接近時,“熱阻效應”導致的反常擴散現象才會呈現。而在氣相或在孔徑較大的多孔材料中呈現正常的擴散現象(溫度越高擴散越快),不易發生此類反常現象(圖c)。該研究豐富了反常擴散的種類,揭示了高溫下長鏈烷烴擴散受阻的微觀機理,對于分子篩催化反應條件選擇和優化具有重要指導意義。
 
  精密測量院博士研究生袁家敏為論文第一作者,特別研究助理/博士后劉志強和研究員鄭安民為論文通訊作者。研究工作得到國家自然科學基金委員會、中科院及湖北省科技廳的支持。

微信號:ayiwangapp17

(來源: 精密測量科學與技術創新研究院   )

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